研究文章应用物理

柔性石墨烯光电探测器,可穿戴式健身监测

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科学进步  2019年9月13日:
卷5号9,eaaw7846
DOI:10.1126 / sciadv.aaw7846
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抽象

基于光学检测的可穿戴式健康跟踪器由于对生命健康体征的无创跟踪,因此有望用于公共卫生用途。但是,到目前为止,刚性技术的使用阻碍了可穿戴设备的最终性能和外形。在这里,我们展示了一类新的基于半导体量子点(GQD)敏化的石墨烯的柔性和透明可穿戴设备。我们展示了几种原型可穿戴设备,它们能够无创地监测生命健康体征,包括心率,动脉血氧饱和度(SpO)2)和呼吸频率。演示了在环境光下的操作,功耗低。此外,将柔性紫外线(UV)敏感光电探测器与近场通信电路板异质集成,可以在光电探测器和智能手机之间进行无线通信和功率传输,从而无需电池即可工作。这项技术为无缝集成可穿戴设备铺平了道路,并通过无线探测紫外线指数为用户提供了支持。

介绍

皮肤为电子设备提供了独特的界面,可以评估我们身体当前的健康状况(13)。几乎所有用于健康监测和性能跟踪的可穿戴设备都使用进入人体的窗口来测量生命体征。目前,可穿戴电子市场涵盖了各种设备类型和尺寸,从智能手表和智能服装到头戴式显示器( 47)。虽然化学和电气接口已经提出( 8),基于光学检测机制的设备提供的侵入性最小的个人健康跟踪,因此在消费市场上得到了广泛的采用(911 )。

光学生命体征监测通常通过光电容积描记术(PPG)进行,PPG是一种强大的无创技术,通过将一定波长的光发送到皮肤中,以光学方式检测由于心动周期引起的血管体积变化(12)。 PPG已在商用消费设备中实现,以测量心率(HR)和动脉血氧饱和度(SpO2 )( 13, 14),并且原则上也可以用于血压(1517),心输出量(18, 19),以及许多对个人健康至关重要的健康迹象(20 )。

前面提到的基于PPG的商用可穿戴设备由离散的,刚性的硅光电二极管制成,这些光电二极管无法与皮肤相适应,从而降低了数据的准确性,并限制了可穿戴设备在人体上的位置。在非适形光学测量的情况下,人体的运动会干扰脉冲信号,从而导致用户提取对HR和相关生命体征的错误估计。尽管已报告了替代设计来防止运动伪影,例如手指上的PPG环(9),耳垂上的心率传感器(21),以及安装在额头上的SpO2 传感器(22),使用笨重的读数电子设备和刚性传感器的设备会产生关于佩戴厚而可见的设备以监视用户健康的耻辱感(2325)。所有这些因素明显降低了这些设备的功能和消费者的接受度,并且对具有独特外形和扩展功能的传感技术提出了很高的要求。因此,可穿戴式领域的圣杯是具有可观的外观的顺应性传感器,它们无创地测量了完整的生命体征。为此,已经报道了许多进步,例如提供无线心电图监测功能的人造纹身样顺应性电子设备(1),映射应变的电子皮肤(26),以及可穿戴电子设备的可拉伸存储器和逻辑设备(27)。然而,有源感应组件完全柔性且透明的可穿戴设备仍然是一个巨大的挑战。

石墨烯具有透明性和柔韧性,是可穿戴传感器的可行材料。特别是GQD(用半导体量子点敏化的石墨烯)光电探测器(PD)(28)由于内置的​​光电导增益而具有宽带波长灵敏度(300至2000 nm)和高响应度等关键优势。该固有的光电导增益允许设计自由度,可以将不透明且笨重的读出电子设备放置在远离传感器的位置,因此,可以保留有源感应区域的透明度和形状因数。我们之前曾报道过GQD PD技术在宽带图像传感器中的实现(29) 和 operation at 子millisecond speeds 和 >80% efficiencies (30 )。 Here, we integrate these PDs 上 flexible 子strates 和 demonstrate a number of prototypes benefiting from the flexibility 和 the high 和 broadband sensitivity to light.

化学气相沉积(CVD)石墨烯和PbS胶体量子点(QDs)薄膜(厚度为30 nm)的组装构成了此工作中展示的柔性PD的基础(图1,B和C)。柔性检测器是半透明的(在633 nm处记录的最大吸光度为25%),通过更改QD层的厚度来控制检测器的响应度和透明度之间的权衡,可以调整所得的透明度。当被照射时,吸收的光子在QD层中创建电子-空穴对,然后被在石墨烯-QD界面处形成的内置电场隔开。一类分离的载流子转移到石墨烯,而带相反电荷的载流子仍被捕获在QD层中。这产生了可测量的电阻变化(光电导)。我们强调了光电导增益,其中QD层导致了偏置石墨烯中多个电荷的再循环。因此,这些PD的响应度很高,在这种情况下约为105 A / W。

Fig. 1 基于GQD PD的健康跟踪原型。

(A)集成在心率监测腕带中的灵活透明GQD PD的照片。 (B)包含1-mm的柔性PD的放大照片2 graphene channel 上 the PEN 子strate that is completely covered by a thin layer of PbS QDs (30 nm in thickness). The detector is visibly transparent 和 mechanically flexible. (C) Schematic illustration of the assembly of graphene 和 QDs 上 a flexible 子strate. (D)反射模式下的光电容积描记(PPG)示意图。微血管中的体积变化调节了到达GQD PD的反向散射光。 (E)基于PPG反射模式的HR监测手环,可从手腕中提取生命体征。 (F)传输模式PPG的示意图。透射型环境光由心动周期调制并到达PD。 (GH)在手机屏幕上使用传输模式PPG从手指提取HR的健康补丁的照片。 (I) Normalized PPG readings for transmission 和 reflectance modes of operation. High sensitivity 和 mechanical flexibility of GQD PDs 所有 ow health patches to operate accurately for long periods in both modes. Photo credit: Alina Hirschmann, 国际民航组织–佛罗伦萨摄影学院。

本文提出了许多灵活的原型,这些原型基于GQD PD无缝整合到健康跟踪可穿戴设备中,并在手机屏幕和近场通信(NFC)电路上,以无线监控重要的健康体征和紫外线(UV)皮肤暴露。我们将首先概述这些原型及其在人体皮肤上的实时操作。然后,我们将更详细地讨论柔性PD的性能和耐用性以及基于它们的原型。

结果

灵活透明的健康补丁

我们已经展示了将柔性PD集成到柔性手镯中的过程(图1,A和E)和手机屏幕上(图1,G和H),从而使用户可以跟踪各种身体部位的HR和呼吸速率(RR)。显示的原型 Fig. 1 连接到外部读取电子设备以偏置PD并放大记录的光信号。通过这种方式,我们可以监视生命体征数据并将其存储在已连接的设备(即智能手机,平板电脑或计算机)中。演示的原型能够以两种不同的模式运行:透射和反射PPG。在反射模式下,来自集成绿色发光二极管(LED; 535 nm,总光功率为0.4 mW)的光耦合到皮肤( 图1,D和E)。心脏周期会改变微血管的体积,从而调节到达PD的反向散射光量(图1D)。该调制由PD注册,数据由外部读出电路处理和监视。我们使用反射模式PPG从手腕提取用户的HR(图1E 和电影S1)。另一方面,我们使用传输模式PPG来监控用户的健康状况,方法是将手指放在健康补丁上,图1,G和H,以及电影S2)。在这种情况下,健康补丁会使用穿过组织的环境光,然后再到达PD(图1F)。由于GQD PD的宽带波长敏感性,该健康贴片可以仅使用环境光在传输模式下运行,因为更高波长的光会进一步渗透到皮肤中。这允许可穿戴设备检测需要长时间连续跟踪的生命体征。由于没有外部光源,因此集成可穿戴设备的功耗非常低,并且受限于PD和读数电子设备中的耗散。模式和各种光线条件下记录的PPG信号显示在 图1I 和图。 S1。

石墨烯和QD组件作为柔性PD

在这里,我们提供了灵活的GQD PD的详细电光特性。我们展示了许多灵活的设备类型,包括在聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)上的大型PD(图2A),在聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)上的高灵敏度PD(图2B,插图)和聚酰亚胺上的PD(图2D)。对于后者,实现了控制石墨烯中载流子密度的栅极,因此可以调整和优化光响应。我们研究了所有三种设备的光敏性和机械强度(参见表S1)。对PD进行光刻图案化的1 mm×1 mm GQD 通道,并在施加恒定DC偏置电压的同时测量光电流的变化(V 偏压 = 1 V) through the metal contacts 上 both edges of the channel (see an example 上 a PEN 子strate in 图2B,插图)。我们测量了电阻 R 并提取出光致相对电阻变化量ΔR/R (图2B),我们发现了明确的幂定律:ΔR/R 缩放到辐照度的0.88的幂。除了线性阈值以外,还有一个软饱和效应,它将检测器的动态范围扩展了几个数量级(图S2)。所观察到的柔性PD的动态范围受到测量电子设备噪声的限制,但是我们可以得出线性动态范围高于20 dB以及整个动态范围高于50 dB的下限。 GQD PD的主要噪声贡献为1 /f 噪声,根据经验通过Hooge关系描述(29)。对于我们的设备,该噪声被测量为ΔR/R = 4.4×10−7 1 Hz时(图S3)。据此,我们推算出等效噪声辐照度(NEI)值为3.7×10−11 宽cm−2 (在633 nm)。为了说明这一点,星光条件对应的NEI为〜10−10 宽cm−2.

Fig. 2 Electro-optical 和 mechanical characterization of the GQD PDs 上 flexible polymer 子strates.

(A) Photograph of macroscale PD 上 the PET 子strate. Scale bar, 5 mm. (B)光感应电阻变化(ΔR/R)关于633 nm的辐照度。水平虚线表示设备的本底噪声,经测量为4.4×10−7 且对应的NEI值为3.7×10−11 宽cm−2. Inset shows an individual GQD PD 上 the PEN 子strate. Scale bar, 500 μm. (C) Mechanical stability of the flexible PD 上 the PEN 子strate. 常e in photoresponse due to applied uniaxial strain is minimal over 2000 cycles. (D)聚酰亚胺上的门控PD的照片。在包含50nm铝和100nm Al覆盖的栅极结构上实施一系列PD2O3 dielectric layer. Contact electrodes are extended along the 子strate for interconnects. Inset shows a zoomed-in image of the GQD channel 上 the gate structure. Scale bar, 50 μm. (E)响应度与施加的栅极电压的关系Gate提供了对速度,响应度和转移的电荷类型的控制。 (F)检测器对固定栅极电压的动态响应。灵活的PD能够以典型的截止频率维持10数量级的高频运行4 Hz. The inset shows the temporal response at 633 nm from which the response time is extracted to be 50 μs。图片来源:ICFO Emre 哦 Polat–佛罗伦萨摄影学院。

通过协议研究了柔性PD的机械稳定性,在该协议中,我们通过将其弯曲到16 mm曲率半径来施加单轴拉伸应变,最多进行2000个活动弯曲循环。在多次循环后,我们多次记录了光响应(图2C )。 A slight initial change in the photoresponse (~15%) was observed for the first 50 cycles, which then reaches a relatively constant state (within ~10%) up to 2000 cycles. We expect that using thinner 子strates would yield PDs with more flexibility.

To improve the sensitivity, speed, 和 tunability of the GQD PDs 上 flexible 子strates, we implemented local gate control. As shown in (2830) for gated devices 上 rigid 子strates, a gate can control the speed 和 the efficiency of the charge separation at the QD-graphene interface. To use the gated PDs 上 flexible 子strates, the 50-nm-thick aluminum gate metal was deposited directly 上 a polyimide 子strate, which is then covered by 100-nm-thick Al2O3 through an atomic layer deposition process, 和 子sequently, the GQD PDs were fabricated 上 top (图2D)。我们观察到响应能力的可调性很强(图2E),最大响应度为〜105 A / W接近电荷中性点(CNP),允许检测低至〜pW的光强度。我们注意到响应度的非对称调制,因为栅极同时调整了石墨烯跨导和石墨烯-QD界面肖特基势垒(图S4)(28, 30 )。

通过在固定的栅极电压下扫描光调制频率来研究动态响应(图2F 和图。 S5)。我们观察到,GQD PD能够以10 kHz的典型截止频率维持高频运行。插图中 图2F 图1显示了柔性GQD PD在1 Hz时的时间响应,从中提取了50μs的响应时间(图S6)。

通过GQD健康补丁监控生命体征

现在,我们将通过使用图1中所示的传输模式PPG,更详细地提取各种生命体征 图1(F至H)。为了提供完整的移动读数,我们将运行状况补丁程序连接到蓝牙模块,该蓝牙模块可处理数据并将其无线发送到手机(图3A)。在日常生活中,智能手机代表了个人健康监测中个人数据记录仪经常首选的平台(23)。我们开发了一种软件,该软件允许用户将手指放在集成在手机屏幕上的传感器上以监控心率(图3B 和电影S2)。当室内的室内光线通过手指传输时,会受到血管体积变化的调制,然后到达检测器。这样,我们可以提供HR,SpO的准确测量2,并且RR会长期持续。

Fig. 3 通过GQD健康补丁进行的HR和RR测量。

(A)在手机屏幕上灵活透明的健康补丁。软件处于空闲状态。 (B)通过用户手指进行脉搏监测。两端健康补丁程序连接到移动读取单元,该读取单元通过蓝牙处理数据并将其发送到移动电话。开发的软件允许实时监视HR并显示PPG跟踪。 (C)PPG跟踪可见和近红外波长。 GQD 通道的多波长吸收为SpO的光学测量提供了兼容性2 。 ( D)来自健康补丁(HR的测量的相关图 GQD )和用于临床环境(HR)的最新PPG传感器 SoA )(Nellcor OxiMax SpO2 模块,Medtronic Capnostream 20p)。来自两个设备的数据产生的一致性相关系数为0.988,这表示两次同时测量之间的相关性很高。 (E)健康补丁的Bland-Altman图分析。绿线代表平均差(ΔH 意思 ) of simultaneous measurements taken from both devices with a value of −0.078。顶部和底部的蓝线代表两次测量的SD(±1.96σ)将测量的一致性限制(LoA)设置为(−1.48、1.18)。协议限制之间的差异(±LoA) state the high probability that the methods do 不 disagree. (F)记录的PPG的傅立叶变换。在0.29和1.20 Hz处的高强度峰值代表了记录的5分钟内个人的主要RR和HR,分别对应于每分钟17次呼吸和72 bpm。 0.25和0.33 Hz的谐波对应于15和20 bpm的RR,而1.16和1.22 Hz的HR谐波对应于69和73 bpm。 (G)提取的RR的Bland-Altman图分析证明与ΔH值具有很好的一致性 意思 = 0.39 和 LoA = (−1.79,2.53)用于临床环境中的GQD健康补丁和最新型二氧化碳分析仪(Medtronic Capnostream 20p)。插图显示了相关图,该图显示了线性相关性,一致性相关系数为0.8421。图片来源:ICFO 斯蒂金·古森斯—佛罗伦萨摄影学院。

光学提取SpO2,我们记录了可见光(633 nm)和近红外光(940 nm)波长的个体脉冲。对于660和940 nm的波长,氧合和非氧合血红蛋白的消光系数差异最大,从而可以精确提取SpO2 从脉搏痕迹中 图3C (31 )。

接下来,我们通过同时从两个GQD健康补丁(HR GQD )和最新技术(人力资源 SoA )临床使用的PPG传感器(图3D)。我们通过使用算法来识别和计数两次测量记录的脉搏峰值,从而将同时进行的HR测量值关联起来。我们发现在连续5分钟的测量中,线性相关性很强,一致性相关系数ρ= 0.98。我们通过Bland-Altman图分析进一步检查了准确性(图3E)。一致极限(±LoA)之间的差异说明了该方法不同意的可能性很高。我们的数据主要落在这些限制之内。

从光电检测信号中,我们还可以同时提取HR和RR。 RR提供了有关呼吸状态的信息,这可能是确定从呼吸抑制到呼吸道感染的各种并发症的重要指标(32)。呼吸作用对PPG测量有很大影响,会定期更改基线幅度调制(图S8),因此可以从频率分析中检测出来,如图 图3F。在PPG信号的Fourier变换中观察到的高强度峰分别对应于个体的主要RR和HR,分别为每分钟17次呼吸和72 bpm(图3F)。 RR和HR的动态变化将其自身显示为傅立叶变换中主峰周围的谐波(图S9)。通过使用算法,对于此特定测量,我们监控了每分钟12到20次呼吸的动态RR范围和60到80 bpm的HR范围(图3F)。提取的RR的Bland-Altman图(图3G)与相关图(图3G,插图)。 RR的提取是通过一种算法完成的,该算法将5分钟的测量结果分成100 s的帧,并确定主要RR峰值频率的变化。我们相信,使用更高效的算法,最新的二氧化碳分析仪和GQD健康补丁之间的RR相关性将使HR测量值接近1。

异构集成和无线UV暴露监控

柔性GQD PD技术的一个非常重要的方面是其在先前制造的柔性印刷电路板(PCB)上的集成能力。为了展示该方法的前景,我们将GQD PD与市售的柔性NFC电路板集成在一起,以演示紫外线皮肤暴露监测补丁。集成系统允许无电池操作,并在智能手机和PD之间无线传输数据和电源。

Heterogeneous integration of the GQD PD 上 NFC circuitry has been realized with the incorporation of a conformal thermoplastic layer in between the PD 和 the 子strate (图4A)。然后,将50 nm厚的Ti / Au线沉积到GQD PD的两端,以与包括微处理器,数字转换器和NFC天线在内的内置电路提供电接触。如图所示 图4B,该系统在UV贴片和手机之间保持双向通讯,从而无需电池即可操作和进行数据传输。集成的GQD组件记录了环境UV强度的变化,从而在石墨烯中进行了电阻调制,然后将其转换为数字信号,并通过内置微控制器进行调制,然后通过振幅移位键(ASK)无线发送至手机)调制。手机接收数字化的数据,然后进行处理并将其显示在屏幕上。使用耦合的天线线圈通过高频(13.56 MHz)电磁场以无线方式发送GQD组件和贴片的内置电子设备所需的功率,以进行功率和数据传输(图4B)。 UV贴片以低功耗运行(140μA/ MHz,待机时为16μA),提供了一种高效的UV检测系统,该系统可以连接到衣服或皮肤上,以监测阳光对皮肤的有害影响。我们用塑料PET盖封装了集成的贴片,其中包括一个柔性的短波通滤光片,以阻挡不需要的光谱(>400 nm),并提供额外的保护以抵抗机械应力(图4C)。当手机靠近紫外线补丁时,开发的移动应用会在智能手机的屏幕上显示环境的实际紫外线指数和建议的剩余曝光时间(图4C )。

Fig. 4 无线和无电池紫外线监控补丁。

(A)GQD-UV贴片的照片。将GQD组件异构集成到可商购的NFC贴片(TIDM-RF430-TEMPSENSE,Texas Instruments)上,并且通过沉积的金属线获得PD和芯片之间的电连接。比例尺,10毫米。 (B)无线和无电池紫外线监控系统的框图。 NFC通过为贴片感应供电并将数据无线发送到智能手机来提供双向通信。 (C)通过放置在手臂上的UV贴片来监控移动UV指数。该贴片在正面使用了一个灵活的短通滤光片,可阻挡大于400 nm的波长,从而可以精确监控环境紫外线指数。开发的软件显示实际的紫外线指数,并告知用户建议的剩余暴露时间。 (D)输出NFC信号相对于285 nm辐照度的调制。 1 mW / m的高灵敏度2 所有 ow accurate 和 wireless UV index measurement. The color scale shows the severity of the UV exposure according to the 迪菲 weighted average. Photo credit: Alina Hirschmann, 国际民航组织-佛罗伦萨摄影学院。

UV radiation is often classified as UVA, UVB, 和 UVC, which correspond to wavelength intervals of 315 to 380 nm, 280 to 315 nm, 和 200 to 280 nm, respectively. Direct skin absorption of shortwave UV (UVB-UVC) creates genotoxic 子stances due to the associated high 恩 ergy (4 to 6 eV) (33)。使用集成的PD,我们在285 nm处进行了测量,以模拟引起晒伤的辐射,并将辐照度与25 mW / m的UV阶跃相关联2 根据迪菲加权平均数(34)。 UV贴片能够以0.1 mW / m的分辨率记录辐照度变化2,并且UV贴片的输出NFC信号相对于入射UV光的强度呈线性关系(图4D)。通过这种方式,我们可以无线监控周围环境中的主动紫外线指数变化。

讨论,结论和展望

柔性和可穿戴设备中的GQD PD以及将它们与预先设计的电子组件集成在一起,为检测生命体征(例如HR,RR和SpO)打开了一个新平台 2)无创地涂抹在皮肤上,以及无线探测环境紫外线指数。不起眼的集成能力使灵活的GQD组件成为合并到服装,珠宝,头饰和鞋类中的有力竞争者。这也使得能够在弯曲的表面上进行传感应用,在该弯曲的表面上,检测器必须检测一部分光,同时仍然透射大部分光,例如柔性显示器上的检测器。

我们报告了许多原型设备,例如集成在手机屏幕和透明手镯中的健康补丁,这些设备能够提供实时且连续的PPG阅读。已经证明可以在环境光下运行,从而可以在集成可穿戴设备中实现低功耗,因此可以长期持续监控健康标志。此外,我们通过将GQD PD异构集成到NFC天线电路中,展示了可穿戴的UV贴片。 UV贴片可实现电源和数据的无线传输,因此无需电池即可运行以检测环境UV指数。通常,我们的技术为将石墨烯集成到完全柔性的可穿戴电路中提供了可扩展的途径,以增强形状,手感,耐用性和功能。

我们的检测器的内置增益绕过了近距离存在放大器的电流要求。这样,在对手指和手臂进行精确测量的同时,还可以对额头,脚甚至胸部进行精确的测量,从而具有很大的设计自由度。广泛的波长检测范围可扩展可测量的生命体征的数量。我们设想感应到更重要的体征,例如水合作用(3538)和肌肉微血管的血液氧合(3942 )。

MoS等二维(2D)半导体的最新进展2 和WS2 逻辑和模拟电子学的应用为实现完全由(柔性)2D材料构建的完全集成的柔性平台开辟了一条有希望的道路。硫化钼2 晶体管可以用作多路复用器开关(4345)以解决不同的传感器并用作数据采集系统的前置放大器,而基于石墨烯的材料则可以充当RFID(射频识别)或Bluetooth天线(4648)。当前,GQD PD集成系统的最终透明性和灵活性可能会受到由相对不透明和刚性电路组成的读出电子设备的阻碍。基于全2D材料的可穿戴设备将提供具有先进外形的单片系统,这得益于2D材料的增强的柔韧性和(半)透明度,同时还能保持极高的(光电)电子质量。该灵活的可穿戴平台可实现批量生产且低成本的设备,因为它与可扩展的CVD生长和卷对卷转移工艺完全兼容(4952 )。

材料和方法

柔性PD的制造和健康补丁原型

通过2nm Ti的电子束蒸发和高真空下20nm Au的热蒸发在125μm厚的双轴取向PEN(Teijin Teonex PEN膜)上形成金属接触垫(10−7 torr; Lesker LAB18 evaporation system) followed by a lift-off process. Then, CVD-grown graphene 上 copper (4 cm × 6 cm; Graphenea S. 一个。 ) was transferred from the deionized water surface using a polymethyl methacrylate (PMMA) support layer 和 dried overnight to remove trapped water. PMMA residues were removed by hot acetone 和 mild solvent stripper. Samples were rinsed in isopropyl alcohol (IPA) 和 water 和 then dried in a vacuum desiccator. We investigated the quality 和 the uniformity of graphene 上 flexible polymer 子strates by large-area Raman mapping (fig. S10), which indicates that the intrinsic quality is reasonable (i.e., mobility, ~1000 cm2/ Vs)。石墨烯通道的光刻掩模是通过激光刻写制造的。氧等离子体蚀刻用于图案化和隔离石墨烯通道。通过在石墨烯层的顶部旋涂,然后进行1,2-乙二硫醇配体交换,形成PbS胶体QD层的敏化薄膜。在惰性条件下使用Schlenk谱线进行PbS胶体QD的合成( 53)。演示的原型中的GQD通道均贴有合适的PET瓶盖,以防止皮肤相互作用可能引起的任何机械损伤。

门控柔性PD的制造

将125μm厚的聚酰亚胺片材(DuPont Kapton HN)在丙酮和IPA中表面清洁,然后在实验室烘箱中于80°C干燥过夜。然后,通过荫罩在高真空下将50 nm厚的Al栅极金属热蒸发。我们通过原子层沉积来沉积厚度为100 nm的Al2O3 使用三甲基铝(TMA)作为前体,在250摄氏度和250毫托的基本压力下形成电介质层。 Ti(2 nm)和Au(50 nm)作为电触点蒸发在Al / Al顶部2O3 层。然后,通过氧等离子体转移CVD石墨烯并对其构图。样品在350°C的H中退火2 环境中去除湿转移的PMMA残留物。然后,如上所述进行光敏QD层制造。

电光表征

通过在各种光强度的照明下施加1 V的源漏电压,在光探针台中对柔性PD进行了表征。将二极管激光器(633和1150 nm)连接到衰减器,以实现宽范围的强度。在光敏度测量期间,使用漏极放大器来改善输出信号幅度,并使用低通滤波器来减少电子噪声(图S3)。

紫外线指数测量

285 nm UV LED被用作光源。通过自然密度滤光片可获得各种强度。使用Diffey加权平均值(34)。分别测量每个强度步长,并使用紫外线功率计(S120VC,Thorlabs标准光电二极管功率传感器)进行校准。然后,在距光源一定距离的各种强度下测试GQD UV贴片。较高波长的干扰(>400纳米)被滤光片和盖罩遮挡。

补充材料

有关本文的补充材料,请访问: http://advances.cqonlead.com/cgi/content/full/5/9/eaaw7846/DC1

图S1在相同的偏压下,在各种光照条件下,GQD健康补丁的PPG读数。

图S2在PEN上灵活而透明的GQD组件以及灵活的GQD PD的动态范围。

图S3灵活的GQD PD的噪声特性。

图S4。灵活门控GQD PD的门调制。

图S5对各种工作频率的光敏性。

图S6。柔性GQD PD在633 nm处的时间响应。

图S7柔性GQD PD在近红外波长下的光响应。

图S8。通过GQD健康补丁连续读取PPG。

图S9。同时测量GQD健康补丁和最新的二氧化碳分析仪。

Fig. S10. Large-area Raman spectroscopy mapping of graphene 上 flexible polymer 子strates.

表S1。演示的设备类型及其规格。

电影S1。 GQD 手链(反射模式PPG)。

电影S2。手机屏幕上的GQD健康补丁(传输模式PPG)。

这是根据以下条款分发的开放获取文章 知识共享署名-非商业许可,它允许在任何介质中使用,分发和复制,只要最终的使用是 出于商业利益,并提供了适当引用的原始作品。

参考和注释

致谢: 我们感谢J.Hollman和K.Sexton在实验设计中的投入,C.Monasterio对测量电子设备和计算机接口的技术贡献,J.Fischer对生命体征监测的技术贡献以及Graphenea Semiconductor SLU提供的CVD石墨烯样品。所有提供个人数据的个人都通过签署知情同意书确认了道德上的认可。 资金: 我们感谢西班牙经济与竞争力部通过“ Severo Ochoa”高级R中心计划提供的支持 &D(SEV-2015-0522);通过CERCA计划,巴塞罗那加泰罗尼亚大区Cellacio Cellex;以及美国大学和研究资助管理机构(AGAUR)2017 SGR 1656,以及带有参考编号的ERC概念证明GRAPHEALTH。 713659(至F.K.)和2017 SGR 1380(至T.D.)。 T. D. 还感谢Obra Social“ la Caixa”基金会(LlumMedBcn)的支持。此外,根据第7号赠款协议,导致这些结果的研究还获得了欧盟第七框架计划的资助。 785219石墨烯旗舰。 作者贡献: T. D. ,G.K.,S.Go。和F.K.构思了实验并在工作执行过程中提供了监督和指导。 E. 哦 P.,I.N。和E.P.设计和制造设备。 E. 哦 P.,G.M.,I.N.,E.P.,J.J.P。和M.B.完成了所有实验和测量。 E. 哦 P.和G.M.进行了数据分析。顾Gu合成材料。 T. G.表征材料并有助于设备制造。 M. M.创建渲染图像并开发移动测量的用户界面。 E. 哦 P.,G.M.,S.Go。和F.K.在所有作者的帮助下撰写了这份手稿。所有作者都为数据分析提供了投入,讨论了结果,并协助了手稿的准备。 利益争夺: 作者宣称他们没有竞争利益。 数据和材料可用性: 本文和/或补充材料中提供了评估本文结论所需的所有数据。作者可能需要与本文相关的其他数据。
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